Prvi angažman dobija u Savremenom pozorištu (danas Beogradsko dramsko). U Ateljeu 212 igra od 1964. Za vreme svog relativno kratkog boravka na ovom svetu ostvario je nevelik opus brojčano ali i te kako velik i značajan za jugoslovensku kulturu, pozorište, televiziju i film. U pozorištima Beograda je u 25 godina rada (od 1960. kada je odigrao prvu profesionalnu ulogu na sceni Savremenog pozorišta u komadu „Pozdrav šerifu” Arsena Diklića do 1984. kada je imao poslednju premijeru u komadu „Politika kao sudbina” Esada Ćimića u SKC-u) ostvario tek 36 uloga (pored Savremenog pozorišta, Ateljea 212 i SKC, igrao je i u Satiričnom kabareu „Komarac”). Nakon nekoliko uloga na Crvenom krstu u komadima savremenih američkih autora („Čudna međuigra” Judžina O'Nila, „Posle pada” Artura Milera) odigraće Vuka Rsavca u „Betonu i svicima” Oskara Daviča 1963. i za tu ulogu naredne godine dobiće Sterijinu nagradu. Te, za njega veoma značajne 1964. odigraće naslovnu ulogu u Žarijevom „Kralju Ibiju” u Ateljeu 212 (čiji će član postati tek četiri godine kasnije) u režiji 'njegovog' reditelja Ljubomira Mucija Draškića i time načiniti revoluciju u pozorišnom svetu Beograda i Jugoslavije nakon čega pozorište više neće biti isto. „Ibijevski” način glume, igra sa distancom i ironijom prema liku i ostali termini vezani za tumačenja igre glumaca tadašnjeg Ateljea 212 do dan danas su predmet proučavanja mnogih teatrologa i pozorišnih znalaca.

Zoran Radmilović je na filmu debitovao jednom od glavnih uloga u ostvarenju „Čudna devojka” Jovana Živanovića (1962). Međutim, nije nastupio 'svojim' glasom već mu je glas iz nepoznatih razloga u filmu 'pozajmio' Ljuba Tadić. Nažalost, to ga je pratilo kao neki usud pa tako nije stigao (a mogao je i trebao je!) da snimi više filmskih uloga i da njegov raskošni dar na pravi način dopre do filmskog platna i filmske publike. Tako u svojoj filmografiji Zoran ima tek 21 naslov, pritom tek nekoliko gde igra glavne uloge a dva od tih su nastali iz njegovih televizijskih radova: film „Paviljon VI” po Čehovu (za koji je čak dobio Arenu u Puli) prvo je snimljen kao tv-film 1973. pa je tek 1978. prebačen na filmsku traku i prikazan kao igrenjak (tada je drugi glavni glumac, Cica Perović, već bio pokojni). Drugi je „Šesta brzina” koju je 1981. reditelj Zdravko Šotra izmontirao od tv-serije „Priče iz majstorske radionice” i tako njegovog legendarnog majstor Životu predstavio i kino publici.

Međutim, bez obzira na sve, moje lično mišljenje je da je Zoran Radmilović i u tako nevelikom i okrnjenom filmskom opusu kinematografiji ovih prostora dao nezaboravne i kultne kreacije kao što su izuzetna uloga kockara Petrovića u ratnoj epopeji „Marš na Drinu” (1964) Žike Mitrovića (finalna scena sukoba njega i lika Husein Čokić, maestralno!) zatim urnebesni Sava, ogorčeni profesor u paraboli Gorana Markovića „Majstori, majstori!” (1980), burleskni Bili Piton, čas junačina, čas kukavica u filmovanim „Maratoncima” (1982) Šijana sve do potresnog tumačenja čika Dače, jevrejskog sladoledžije u „Šmekeru” Zorana Amara (1986, posthumno premijerno prikazan) koji se u završnim kadrovima svoje uloge pozdravlja sa svojim dućanom i celim svetom (setite se samo kako grli svoj ogrtač!)...

Interesantno je, a to je primetio reditelj Dejan Mijač, koji je s njim radio Čehovljev „Višnjik” ili „Višnjev sad” pod kojim se nazivom igrao u Ateljeu 212, da je Radmilović najveći i najozbiljniji repertoar igrao na televiziji. On je u TV dramama stigao da odigra veliki deo onog ozbiljnog repertoara koji ga je na sceni zaobišao, a to su Šekspir, Čehov, Sterija itd. I zaista, Radmilović iza sebe ima više od 40 tv-drama i tv-filmova i oko 20 igranih TV serija, što za TV Beograd, što za TV Novi Sad, TV Sarajevo i druge centre.

Čuvena je njegova kreacija Vojnickog u TV drami „Ujka Vanja” u režiji Ježija Antčaka 1970, zatim uloga u TV drami „Drveni sanduk Tomasa Vulfa” 1974, po Kišu, sa Cicom Perovićem u duetu, Karađoz u Andrićevoj „Prokletoj avliji” 1984. i u mnogim drugim, posebno po tekstovima savremenika D. Kovačevića, Aleksandra Popovića, Mome Kapora, Brane Crnčevića. Prva glavna uloga u nekoj TV seriji je „Baksuz” u režiji Ravasija 1968. dok je kasnije zablistao i kao Radoje Domanović u seriji „Pripovedanja R. Domanovića”, Pukovnik Šljivić u kultnoj seriji „Više od igre”, Advokat dr Začić u „Kožama” TV Sarajevo i poslednja TV uloga, Dr Pjevalica u takođe sarajevskoj seriji „Priče iz fabrike”, uloga u kojoj je preminuo na kraju serije, par meseci pre svoje prave smrti.